1863年7月，英国为了生麦事件，派遣军舰7艘驶抵鹿儿岛，兴师问罪。谈判破裂，发生交战，双方均损失惨重。英方旗舰舰长副舰长等共计13人战死。萨方炮台被毁，鹿儿岛市街1/4被烧毁，船只烧毁3艘。通过与英军的交战，萨摩藩痛感军备近代化的重要，认识到英国的实力，从而意识到攘夷是行不通的，答应搜捕生麦事件的元凶并支付赔偿金。英国也因萨摩藩的英勇好战而重新评价其实力，承诺为萨摩藩购买军舰进行斡旋。
1864年8月，英国乘幕府第一次征讨长州藩之机，联合美、法、荷四国舰队炮击下关，武装进攻尊攘派基地——长州藩。此次行动是为了报复1863年5月长州藩炮击通过下关海峡的外国船只事件。虽然幕府征伐长州获胜，但英国从中看清了腐朽的幕府终将被强藩支持的皇室所代替，所以当尊攘派转向倒幕后，便竭力接近萨、长，售与舰船武器，暗中予以支持。 萨摩和长州两藩之间，曾由于政见的根本对立而存在尖锐矛盾。萨摩藩长期推行岛津久光的公武合体政策，在“八·一八政变”和“禁门之变”中残酷镇压长州藩尊攘派，一度被长州人称作“萨贼会奸”。但两藩在历经西洋炮火洗礼之后，均开始向开国倒幕转变，萨长同盟因而成为可能。
1864年，萨藩政局发生深刻变化。由于萨藩激烈反对幕府独占对外贸易的垄断政策，导致“参予会议”的解体。随后，幕府又在第一次征长中出尔反尔，突然宣布恢复过去的交替参觐制度，这又标志了公武合体路线的破产，大大削弱了岛津久光在藩内的政治影响。此时，武士出身的著名商业家五代友厚提议“富国强兵”政策。于是原本追随岛津久光的大久保利通和西乡隆盛，开始实行“割据富国”，走向倒幕。
在第一次征长战争时，担任幕府军征长参谋的西乡隆盛，对幕府持异议，力主撤回征长军，从轻处理长州藩，迈开了萨长接近的第一步。1866年1月，长州的木户孝允和萨摩的西乡隆盛、大久保利通在京都缔结萨长军事同盟条约6条。密约规定在幕府第二次征讨长州时，萨藩要协助长藩，并共同举兵反幕。同年底，木户孝允和五代友厚，又经土佐藩倒幕派坂本龙马的斡旋，在下关签订《商社会谈议定书》，从而继军事同盟又建立了萨长经济同盟。萨长两藩意图以萨摩、长崎、下关为中心的西南日本贸易圈，切断幕府支配的国内商业网，形成全国性市场。这样，萨长两藩在军事和经济上形成了左右日本全局的讨幕联合阵线。
在倒幕运动的蓬勃发展中，农民起义和市民暴动也日益高涨，沉重打击了幕府统治。其中最具代表性的是1866年大起义和1897年的“可好啦”骚动。
由于1866年农业歉收和第二次征长战争，物价飞涨，民怨沸腾。1866年5月，西宫爆发了要求降低米价的捣毁运动。运动扩至大阪，上万市民包围米店，攻击富商，800余家商店被毁。有的被捕市民在廷审时甚至公开宣称：引发暴乱的罪魁祸首就是将军。6月中旬，更大规模的捣毁运动在江户爆发。町奉行所的大门被贴上了“政治售完”的讽刺性传单。一连数日，江户陷于瘫痪状态。当时萨摩藩在大阪的藩吏木场传内曾把这情况详报在京的大久保利通。大久保认为：“民心已离将军，幕府何足惧！”
与市民暴动遥相呼应，农民起义也爆发了。6月7日，在幕府发动第二次征长战争的当天，川越的木匠要求降低米价，掀起了“改革世道”的起义。各村农民群起响应。起义者打着“改革世道”、“为救日本穷民”的旗帜，提着印有“国内各地太平”的灯笼，袭击、捣毁商人和高利贷者。在秩父，农民捣毁官衙和监狱，释放囚犯，烧掉土地清册，砸毁枪支，把大炮扔到井里，并冲进当铺，当场发还抵押品，销毁当票。几天之间起义席卷武藏、上野两藩，参加者超过10万。
1867年，名古屋盛传伊势神宫天降神符。市民们视之为“变天”瑞兆，纷纷男扮女装或女扮男装，反复唱着“可好啦！”“可好啦！”的歌，在街头狂歌乱舞，闯入高利贷者、商人、地主家宅，勒令拿出酒食，吃饱喝足，继续歌舞。幕府各藩严加弹压无效。这场以宗教形式表达“改革世道”要求的运动，迅速波及东海、近畿、南关东、中国、四国等地。
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